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专访陈立泉院士:固态金属锂电池研发四十周年回顾与展望

2016-12-28 11:33
华静一
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 自从1991年索尼公司首先将锂离子电池商业化以后,锂离子电池已经被广泛应用于便携式电子设备、电动汽车以及电网应用。尽管锂离子电池已经在商业界取得了巨大的成功并且成为我们日常生活中必不可少的一部分,然而其发展现状已处于停滞状态并且落后于电子技术的迅速发展。许多新兴的应用设备迫切需要比现有锂离子电池能量密度更高的电池。固态锂金属电池被广泛认可为最有前景的技术之一。1978年,Michel Armand 首次报道了固态金属锂电池的相关研究。与此同时(1977年),陈立泉在德国与Werner Weppner 一起开展了锂离子导体的相关研究工作。1978年,陈立泉回到中国,首次发起并倡导固态金属锂电池的研究和固态离子学的相关基础研究。

在本次采访中,陈立泉院士回顾了自己过去四十年在固态锂电池和锂离子电池方面的工作,以及固态金属锂电池的复兴和展望。

Li3N: 首次关注

问:您是如何开始电池技术的研究的?

陈:1976年末,中国科学界与世界上其它国家重新开展联合合作,我作为短期交换学者赴德国斯图加特(Stuttgart)马普所开展固体研究。由于当时我在中国科学院物理研究所从事晶体生长,因此我的导师A. Rabenau教授让我在他的实验室做晶体生长。那时他们在生长Li3N单晶,几乎整个马普所都在研究Li3N,这是一种超离子导体,可以用来制备固态锂电池。其能量密度远远高于铅酸电池,并且可能应用在电动汽车上。我当即就意识到这是一种重要的材料,继续对这个领域深入理解也非常重要。所以,我立刻写信给物理所的领导要求更换研究方向,领导很快就同意了。我向Rabenau教授提出想要研究超离子导体,他也立刻同意了,但是前提是我必须先完成他交给我的晶体生长的任务。我用了五个月时间(原计划一年)完成了那项任务,然后开始学习固体电化学并研究超离子导体。这也是研究固态锂电池的开端。1978年返回中国后,我继续研究固态离子学,这与固态锂电池及其应用有密切的关系。两年以后,在中国科学院物理研究所成立了固态离子学实验室,这是中国第一个该领域的实验室。

问:您在固态电池方面最喜欢的课题是什么?当时在这个领域存在的问题和挑战是什么?

陈:固态锂电池是新一代电池,当时在世界各地引起了极大的关注。能够传输锂的快离子导体是生产这种电池的关键材料。Li3N晶体在a-b面内的锂离子电导率非常高(室温下为1.2×10-3 S/cm),但是其分解电位非常低,因此人们意识到Li3N不能用于固态锂电池的电解质材料中。当时锂离子导体的离子电导率非常低,因此迫切需要开发新的锂离子导体。中国科学院“六五”和“七五”(1980-1990)先后将快离子导体和固态电池列为重点课题。科技部于1987年的第一个“863”计划也将固态锂电池列为重大专题。

在我们的实验室我们做了以下工作

固溶体离子导体

我们首先研究了锗酸锌锂Li14Zn(GeO4)4,被称为锂的超离子导体,简称LISICON,然而其室温里离子电导率并不高。但是我们发现这种材料是由Zn2GeO4溶入Li4GeO4后以固溶体的形式把Li4GeO4的高温相稳定到了室温,这是锗酸锌锂具有较高离子电导率的原因。我们把这一设想作为探索锂快离子导体的新途径,推广到其它体系。

我们研究了Li3VO4-Li4SiO4体系,发现Li3.3V0.7Si0.3O4室温下离子电导率为1.8×10-5 S/cm,高温下也不与Li反应,可以作为锂电池的固态电解质。与此同时我们发现在Li3VO4-Li4GeO4体系中,Li3.6V0.4Ge0.6O4固溶体室温离子电导率高达4×10-5 S/cm。

非晶态快离子导体

我们很快发现晶态材料离子电导率低于同成分的非晶态。我们研究了非晶态氧化物如LiB2O4的离子电导性,发现其晶化前期锂离子电导率反常增高的现象,可以采用淬火的办法将非晶态晶化前期高离子电导率状态保存到室温。我们还发现氧化物体系中的氧若被更容易极化的硫原子取代,离子电导率会更高。例如,非晶态B2S3-Li2S-LiI的室温电导率可达1.1×10-4 S/cm。

加成化合物离子导体

加成化合物是LiI-CH3OH是Weppner教授首先合成的,继而我们也开展的相关研究。LiI-CH3OH的熔点为46℃,在20℃时里离子电导率高达2.2×10-4 S/cm,电导激活能为0.11eV。然而,这种材料含有羟基,与金属锂接触不稳定,在此基础上我们研究了一系列不含羟基的加成化合物。

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